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上海硅酸鹽所在催化劑降解揮發(fā)性有機化合物的抗失活機制研究中獲進展
2020年12月23日 09:47:23
來源：上海硅酸鹽研究所 點擊量：4523
近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員孫靜團隊(納米功能材料與光電應用課題組)在氧化鈦基復合材料降解VOCs催化劑抗失活機制研究中取得進展。研究人員根據(jù)稀土元素特殊的4f電子結(jié)構(gòu)和氧化還原石墨烯(rGO)的電子遷移率高、片層結(jié)構(gòu)、理論比表面積大、大π鍵(與苯環(huán)類似)等特點，對TiO2的微觀結(jié)構(gòu)及光電學性質(zhì)進行結(jié)構(gòu)設計，使其光催化降解性能及抗失活性能顯著提升。相關(guān)研究成果以Deactivation
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】揮發(fā)性有機化合物(VOCs，如苯類及醛類)對環(huán)境和人體具有較大危害，VOCs在氧化性的大氣環(huán)境中成為形成PM2.5的前體物并可能產(chǎn)生臭氧；一定濃度的VOCs在短時間內(nèi)即可傷害人的肝、腎、大腦和神經(jīng)系統(tǒng)等，甚至致癌。因此，實現(xiàn)大氣環(huán)境中低濃度VOCs的降解，對保障人體健康、環(huán)境安全、抑制霧霾頻發(fā)等具有重要意義。光催化氧化是治理技術(shù)中具有應用前景的技術(shù)之一。其中，TiO2光催化劑因其具有穩(wěn)定、無毒、廉價、便于工業(yè)化生產(chǎn)等特點，被認為是有可能實現(xiàn)工業(yè)化應用的光催化劑，但在苯類VOCs的光催化氧化過程中，光催化材料面臨的失活問題限制了其在降解苯類VOCs中的實際應用。 
近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員孫靜團隊(納米功能材料與光電應用課題組)在氧化鈦基復合材料降解VOCs催化劑抗失活機制研究中取得進展。研究人員根據(jù)稀土元素特殊的4f電子結(jié)構(gòu)和氧化還原石墨烯(rGO)的電子遷移率高、片層結(jié)構(gòu)、理論比表面積大、大π鍵(與苯環(huán)類似)等特點，對TiO2的微觀結(jié)構(gòu)及光電學性質(zhì)進行結(jié)構(gòu)設計，使其光催化降解性能及抗失活性能顯著提升。相關(guān)研究成果以Deactivation and Activation Mechanism of TiO2 and rGO/Er3+-TiO2 during Flowing Gaseous VOCs Photodegradation為題，發(fā)表在Appl. Catal. B, 284 (2021) 119813上，并申請了一項專利。上海硅酸鹽所2016級碩博連讀研究生饒澤鵬為論文第一作者，研究員謝曉峰和孫靜為論文的通訊作者。
研究人員采用 “兩步法”，制備出光催化劑rGO/Er3+-TiO2，此復合光催化劑對氣相鄰二甲苯(<100 ppm)展現(xiàn)出高效的光催化性能及優(yōu)異的穩(wěn)定性，對25 ppm的鄰二甲苯的降解效率達100%，反應40 h后無明顯失活現(xiàn)象。對比樣TiO2和Er3+-TiO2樣品光催化反應60 min后明顯失活，其中，導致催化劑失活的主要原因是中間產(chǎn)物累積在催化表面，占據(jù)了反應活性位點。該研究首次揭示出rGO的引入不僅為氣體污染物的吸附提供了更多空間，而且為中間產(chǎn)物提供了額外的吸附位點，從而保證了催化劑本征的反應活性位點的充分暴露，使其具有長效的光催化活性。該研究對光催化劑的失活和活化機理提供了新認識，為解決光催化材料在降解VOCs過程中面臨的失活問題提供了解決策略。
研究工作得到首批國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金等項目的支持。
圖1.0.1g 樣品(a)對鄰二甲苯的降解曲線，(b)CO2生成曲線，(c)光催化效率和礦化率
圖2.光催化活性提高和阻止光催化劑的失活示意圖
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