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【引言】

自160多年前Bequerel等人發(fā)表了基于p型Cu₂S和n型Cu-Ni-Zn合金的30 leg TEG概念驗證的實現(xiàn)以來，熱電發(fā)電機（TEG）已經(jīng)達到了相當高的技術成熟度（TRL）。然而，盡管這一早期發(fā)展，這種可再生能源用得卻不多。造成這種情況的主要原因是（i）三甘醇的低效率，（ii）制造成本，以及（iii）所基于的熱電材料的成本。解決后一個問題的一個辦法是尋找新的碲材料，基于非關鍵元素，最好是以礦物的形式自然存在。四面體是這類新材料的原型，它最近被證明具有很高的TE性能。

【成果介紹】

為了降低熱電半導體CoSbS的熱導率，我們有意在其結構中引入原子無序。密度泛函理論（DFT）的計算結果表明，由于點缺陷的形成能較低，用硒取代硫在實驗上很容易實現(xiàn)。因此，具有0≤x≤1的CoSbS_1−xSe_x復合物通過固相反應合成了。在Linseis的LSR-3裝置上，在340K～733K氦氣氛下測量了電阻率和Seebeck系數(shù)。除了預期的半導電的副鈣鈦礦相外，我們還觀察到了半金屬鈣鈦礦相的出現(xiàn)，這在實驗上是從未報道過的。這種交叉施肥的理論和實驗方法使我們能夠降低50%的熱傳導率的副鈣鈦石，因此達到zT = 0.62在730K。這使得這個全新的CoSbS_1−xSe_x合金在熱電應用中的進一步優(yōu)化和潛在應用是非常有吸引力的。

【圖文導讀】

圖1：CoSbS_1-xSe_x的溫度相圖。理論上的考慮表明存在混溶間隙。單相區(qū)由低合金濃度下的CoSbS_1-xSe_x（Pbca合金）和高合金濃度下的CoSbS_1-xSe_x（Pnm2₁合金）組成。

圖2：CoSbS_1-xSe_x合金室溫X射線衍射圖。X在0到1之間變化。僅顯示相對強度大于10%的峰。

圖3：作為名義硒含量函數(shù)的相對單位細胞體積V/V₀的演變。

圖4：Te摻雜CoSbS_1-xSe_x的電子輸運性質（a）塞貝克系數(shù)，（b）電導率，（c）功率因數(shù)，作為x和測量溫度的函數(shù)。

圖5：摻碲CoSbS_1-xSe_x的熱輸運性質（a）晶格熱導率與溫度的函數(shù)關系，（b）總熱導率的電子貢獻與溫度的函數(shù)關系。

圖6：摻碲CoSbS_1-xSe_x的zT與x和測量溫度的函數(shù)關系

圖7：相對參數(shù)a/a₀、b/b₀、c/c₀和V/V₀隨溫度的變化（a）副鈣鈦鐵礦，（b）鈣鈦鐵礦。

【結論】

結果表明，硫硒合金化是降低CoSbS-CoSbSe體系總導熱系數(shù)的有效方法。這種合金化可能在硫系位置上引起重要的原子無序，進而導致有效的聲子散射機制。另一方面，由于S和Se是等電子的，這種合金化對電子輸運性質的影響很小，除了Se_Sb n摻雜點缺陷的出現(xiàn)外。通過這種方法，我們可以提高約35%的熱電性能（zT），這表明這類化合物具有很強的發(fā)展?jié)摿?。最后，我們要強調的是，這項研究清楚地說明了理論計算和實驗測量之間的交叉作用如何能夠增加對復雜材料系統(tǒng)的理解，并加速識別和優(yōu)化與專用應用相關的化合物。

• 塞貝克系數(shù)/電阻測試儀

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