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Optimization and kinetics modeling of CO2 fixation into cyclic carbonates using urea-functionalized ionic organic polymers under mild conditions

在溫和條件下使用尿素功能化的離子有機聚合物優(yōu)化和動力學模擬CO2固定為環(huán)狀碳酸酯

- 河北工程大學材料科學與工程學院，河北省邯鄲市，中國

- 河北省雜環(huán)化合物重點實驗室，邯鄲學院，河北省邯鄲市，中國

這篇論文的核心內容是關于一種新型的尿素功能化的離子有機聚合物（urea-functionalized ionic organic polymers, UIPs）的合成及其在溫和條件下將二氧化碳（CO2）固定為環(huán)狀碳酸酯（cyclic carbonates, 5CCs）的催化性能研究。以下是主要的研究點和發(fā)現(xiàn)：

1. **研究背景**：隨著工業(yè)化和全球化的發(fā)展，大氣中CO2濃度逐年增加，導致嚴重的氣候變化和溫室效應。將CO2轉化為有價值的化學品，如5CCs，是減緩氣候變化負面影響的有效策略。

2. **材料合成**：通過一鍋法溶劑熱法合成了系列尿素功能化的離子有機聚合物材料UIPs（UIP-1, UIP-2, 和 UIP-3），這些材料由三組分通過縮合和Menshutkin反應制備。

3. **材料表征**：使用FT-IR、SEM、13C CP MAS NMR、TGA、N2吸附和XPS光譜等技術對UIPs進行了詳細的表征。

4. **催化性能**：UIPs在無金屬和共催化劑的條件下，作為競爭性催化劑用于CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應。特別是UIP-2，在溫和條件下（70°C，1巴CO2，反應16小時）展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性，環(huán)狀碳酸酯產率高達92.6%。

5. **動力學模型**：通過實驗和密度泛函理論（DFT）計算，提出了可能的催化機制。

6. **催化劑回收性**：UIP-2的可重復使用性研究表明，至少在五次循環(huán)使用后，其催化活性得以保持。

7. **活化能計算**：通過Arrhenius方程計算，UIP-2催化的CO2環(huán)加成反應的活化能為48.5 kJ/mol，低于已報道的某些催化劑。

8. **結論**：這項研究提供了一種策略，用于在溫和條件下制備多功能離子有機聚合物材料以固定CO2。研究結果表明，UIP-2因其尿素基團和溴離子的協(xié)同效應，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。