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反式鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（Inverted Perovskite Solar Cells，IPSCs）是一種新型太陽(yáng)能電池技術(shù)，其制備方法是將常規(guī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中的陽(yáng)極和陰極位置倒置。IPSCs相較于常規(guī)的PSCs，其電荷傳輸效率以及電池整體的光電轉(zhuǎn)換效率都顯著提高。此外，IPSCs還具備良好的相容性、對(duì)水氧低敏感性以及工作溫度范圍寬等諸多優(yōu)勢(shì)，對(duì)于推動(dòng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的商業(yè)化進(jìn)程至關(guān)重要。

鈣鈦礦吸收層與空穴傳輸層之間界面的相互作用是影響鈣鈦礦電池穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。對(duì)此，戚亞冰教授研究團(tuán)隊(duì)制備了一種類石墨烯共軛結(jié)構(gòu)的自錨式苯并[rst]五酚（SA-BPP）分子，用以替代傳統(tǒng)的三苯胺和咔唑基的空穴選擇性分子，成功開(kāi)發(fā)了新型的空穴選擇性接觸層。研究表明，使用SA-BPP制備的IPSCs具有更高的光穩(wěn)定性和光電轉(zhuǎn)換效率。此外，SA-BPP分子結(jié)構(gòu)中的錨定基團(tuán)還可促使ITO基底上形成大規(guī)模的均勻的空穴接觸，并有效地鈍化鈣鈦礦吸光層。

圖1. BPP和SA-BPP分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)，以及SA-BPP空穴選擇性接觸的示意圖。

為進(jìn)一步研究新型SA-BPP分子的電學(xué)性能以及解析IPSCs的工作原理，該項(xiàng)工作借助紫外光電子能譜（UPS）和低能反光電子能譜（LEIPS）對(duì)樣品的高占據(jù)分子軌道（Highest Occupied Molecular Orbital，簡(jiǎn)稱HOMO）和低未占分子軌道（Lowest Unoccupied Molecular Orbital，簡(jiǎn)稱LUMO）能級(jí)進(jìn)行了詳盡表征，結(jié)果如圖2所示。UPS結(jié)果顯示BPP和SA-BPP的電離勢(shì)（Ionization Potential）分別為5.05 eV和5.24 eV，相較于鈣鈦礦（CsFAMAPbI3）薄膜的VBM（價(jià)帶頂）各自提升了0.41 eV和0.22 eV。結(jié)合LEIPS分析，成功獲取了BPP和SA-BPP的帶隙，分別為2.84 eV和2.78 eV。由于SA-BPP的帶隙更窄，加速了載流子的遷移，從而提升了太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為電能的轉(zhuǎn)換效率。此外，SA-BPP分子中吸電子基團(tuán)苯甲酸酯的存在降低了其本身的電子密度，導(dǎo)致HOMO能級(jí)也隨之降低，這點(diǎn)從LEIPS結(jié)果得到進(jìn)一步證實(shí)。再者，與BPP和純ITO相比，SA-BPP的功函數(shù)更大，也很大提升了鈣鈦礦吸光層與空穴接觸層之間載流子的傳輸效率。種種結(jié)果表明，采用SA-BPP制備的IPSCs性能更優(yōu)。

圖2.（a）ITO、ITO/BPP、ITO/SA-BPP與（b）CsFAMAPbI3薄膜的UPS譜圖；（c）ITO/BPP、ITO/SA-BPP的電子能帶結(jié)構(gòu)；（d）ITO、ITO/BPP、ITO/SA-BPP和鈣鈦礦CsFAMAPbI3薄膜的能級(jí)圖，EF紅色虛線表示。

LEIPS為深入理解材料性能和器件構(gòu)效關(guān)系提供了重要指導(dǎo)，有助于進(jìn)一步提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的使用壽命和運(yùn)行穩(wěn)定性，推動(dòng)其商業(yè)化應(yīng)用。此外，LEIPS結(jié)合UPS能夠直接對(duì)半導(dǎo)體材料的電學(xué)帶隙進(jìn)行表征，可被廣泛應(yīng)用于研究材料的摻雜狀態(tài)、電子器件的表/界面能級(jí)工程、材料的電荷轉(zhuǎn)移和載流子傳遞行為等。

參考文獻(xiàn)

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-轉(zhuǎn)載于《PHI表面分析 UPN》公眾號(hào)