近年來，各類原位XAFS（in-siuXAFS或operando XAFS）實驗技術(shù)得到了廣泛的關(guān)注與應(yīng)用，并解決了很多關(guān)鍵的科學(xué)問題。通常而言，原位XAFS技術(shù)可以探測所用材料及目標元素的物相、氧化態(tài)、近鄰配位等結(jié)構(gòu)信息在真實工作狀態(tài)下的的動態(tài)演化過程，但同時原位XAFS的研究對于實驗室級別的XAFS儀器性能與配套的實驗裝置開發(fā)提出了更高的要求。
自2023年5月以來，創(chuàng)譜儀器基于TableXAFS譜儀為多個頂尖課題組完成了多項原位XAFS實驗，部分成果發(fā)表在JACS，Angew，nature comm，ACS Energy Lett等高水平期刊上。創(chuàng)譜儀器秉持讓短波光譜技術(shù)為科學(xué)研究提供更先進工具的責(zé)任與使命，持續(xù)用實事求是的數(shù)據(jù)助您實現(xiàn)“想測就測、隨時可測"的XAFS自由！
近日，深圳大學(xué)何傳新教授研究團隊針對Co3O4催化硝酸根電還原（NO3RR）過程中活性位點尚不明確的科學(xué)問題，嘗試通過合成和比較Co3O4、MgCo2O4和CoAl2O4的NO3RR活性來建立幾何位置-活性的關(guān)系。成果以“Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels"為題發(fā)表在化學(xué)頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》上。
圖4. (CuxCo1-x)Co2O4的XPS表征和NO3?RR性能研究。在這項工作中，我們試圖在不減少高活性CoOh數(shù)量的條件下，通過用其他陽離子(即Cu2+)替換部分CoTd來調(diào)整CoOh位點的電子結(jié)構(gòu)?？紤]到具有3d9電子構(gòu)型的Cu2+相對于原Co (3d7)可以帶來兩個電子，我們選擇Cu2+代替Co3O4的CoTd ((CuxCo1?x)Co2O4(x = 0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0))。如圖4a所示，隨著Cu摻雜量的增加，Co 2p3/2中Co3+Oh的結(jié)合能逐漸升高，說明引入Cu摻雜劑可以有效地調(diào)整CoOh的電子結(jié)構(gòu)。然后，在1.0 M KOH和0.1 M NO3?的電解質(zhì)中，在室溫下評估這些(CuxCo1?x)Co2O4氧化物的NO3?RR活性(圖4b, c)。有趣的是，CoOh的結(jié)合能與NH3的生成速率呈“火山型“相關(guān)，(Cu0.6Co0.4)Co2O4達到火山曲線的頂端(圖4c)。也就是說，NO3?RR活性隨CoOh電子結(jié)構(gòu)的變化也遵循“火山型“曲線，這表明調(diào)整CoOh的局部電子結(jié)構(gòu)是提高Co3O4基尖晶石NO3?RR活性的有效策略。令人印象深刻的是，(Cu0.6Co0.4)Co2O4的NO3?RR活性優(yōu)于大多數(shù)報道的非貴金屬基電催化劑(圖4d)。
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